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    摘要

    本研究調(diào)查了中國(guó)最大的工業(yè)城市之一沈陽(yáng)在PM2.5(細(xì)顆粒物)嚴(yán)重污染事件期間氣象地理?xiàng)l件的影響、個(gè)別物理過(guò)程的作用以及排放的貢獻(xiàn)。對(duì)2015年和2016年發(fā)生的6起PM2.5嚴(yán)重污染事件的模擬顯示,沈陽(yáng)PM2.5嚴(yán)重污染事件的不利氣象條件,包括高相對(duì)濕度、低地球邊界層深度、低風(fēng)速、風(fēng)向變化和不利的地理?xiàng)l件,都是造成嚴(yán)重PM2.5污染事件的原因。就個(gè)別物理過(guò)程而言,排放和氣溶膠過(guò)程增加了PM2.5的濃度,水平平流、垂直平流和垂直擴(kuò)散過(guò)程主導(dǎo)了PM2.5的降低。源解析分析發(fā)現(xiàn),PM2.5污染類(lèi)別以居住(37%)和交通(30%)為主,沈北新區(qū)貢獻(xiàn)了區(qū)域排放量的75%。沈陽(yáng)市PM2.5嚴(yán)重污染事件的主要原因是復(fù)雜的,包括與沈北新區(qū)交通排放相關(guān)的本地排放;與農(nóng)業(yè)排放和低西北風(fēng)相關(guān)的本地排放;東南風(fēng)遠(yuǎn)程輸送;以及北風(fēng)中程輸送。

    1.簡(jiǎn)介

    沈陽(yáng)是遼寧省省會(huì),中國(guó)人口眾多城市之一(坐標(biāo):東經(jīng)123.4°,北緯41.8°)。它是國(guó)務(wù)院批準(zhǔn)的東北地區(qū)唯一的特大城市和先進(jìn)裝備制造基地。截至2018年,全市總面積1.3萬(wàn)平方公里,常住人口831.6萬(wàn)人,其中城鎮(zhèn)人口673.6萬(wàn)人,城鎮(zhèn)化率81%(沈陽(yáng)市政府,2018年)。沈陽(yáng)地處長(zhǎng)白山中部和大興安嶺,西南向東北地帶易發(fā)生空氣污染。因此,它被認(rèn)為是中國(guó)污染最嚴(yán)重的城市之一。根據(jù)中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)庫(kù),2015年12月和2016年12月,沈陽(yáng)發(fā)生了嚴(yán)重的PM2.5污染事件。2015年和2016年的PM2.5月平均濃度分別為120和129μg/m3。2015年12月和2016年12月,PM2.5濃度分別有24天和26天超過(guò)50μg/m3,9天和7天超過(guò)150μg/m3。氣象條件、物理過(guò)程和排放貢獻(xiàn)在這些嚴(yán)重的PM2.5污染事件中的作用是值得研究的問(wèn)題。

    一些研究對(duì)沈陽(yáng)市PM2.5污染進(jìn)行了調(diào)查,包括PM2.5的時(shí)空分析及其與氣象和地理?xiàng)l件的關(guān)系。這些研究表明,PM2.5濃度與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān),與氣壓、氣溫和相對(duì)濕度呈正相關(guān)(Li等人,2007a)。PM2.5與摩擦速度有很強(qiáng)的相關(guān)性,而與垂直熱通量的相關(guān)性不明顯。這表明霧霾事件受湍流動(dòng)力效應(yīng)的影響較小,受熱效應(yīng)的影響較小(Li等人,2018年)。遼寧省位于歐亞大陸東岸,包括西部高地、中部平原和東部丘陵三個(gè)地理區(qū)域。該省屬于暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候(han等人,2010年)。沈陽(yáng)的元素種類(lèi)研究發(fā)現(xiàn),煤炭使用是PM2.5的主要貢獻(xiàn)者,從2004年到2005年,地殼來(lái)源、汽車(chē)尾氣、煉鐵和其他冶金活動(dòng)是常見(jiàn)的來(lái)源(han等人,2010年)。類(lèi)似的結(jié)果發(fā)現(xiàn),2014年和2016年冬季,燃煤污染是沈陽(yáng)最常見(jiàn)的污染類(lèi)型(Hong等人,2018年)。

    因此,當(dāng)務(wù)之急是:沈陽(yáng)空氣污染嚴(yán)重的原因是什么?氣象和地理?xiàng)l件對(duì)嚴(yán)重的空氣污染有什么影響?物理過(guò)程在嚴(yán)重空氣污染事件的形成中扮演什么角色?沈陽(yáng)市不同類(lèi)別、不同地區(qū)的排放貢獻(xiàn)率是多少?為了更詳細(xì)和系統(tǒng)地回答這些問(wèn)題,本研究利用CMAQ模型,包括PROCAN和ISAM模塊,定量分析了單個(gè)物理過(guò)程的影響以及不同來(lái)源類(lèi)別和地區(qū)的貢獻(xiàn)。本研究的目的是分析氣象和地理?xiàng)l件,調(diào)查個(gè)別物理過(guò)程與PM2.5的關(guān)系,并評(píng)估不同類(lèi)別和地區(qū)在嚴(yán)重PM2.5污染事件中的排放貢獻(xiàn)。

    2.使用的數(shù)據(jù)和配置

    2.1.為了研究沈陽(yáng)市空氣污染物的物理過(guò)程,使用了中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心11個(gè)空氣質(zhì)量站的數(shù)據(jù)(圖1(B)),這些數(shù)據(jù)可以反映沈陽(yáng)市主城區(qū)的污染狀況。模擬中使用了美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心(NCEP)提供的最終業(yè)務(wù)全球分析(FNL)1°×1°數(shù)據(jù)來(lái)初始化天氣研究和預(yù)報(bào)模型,該模型可以從rda.ucar.edu/datasets/d.下載。地理輸入數(shù)據(jù)為無(wú)線射頻預(yù)處理系統(tǒng)(WPS)的輸入提供靜態(tài)地理數(shù)據(jù),可從模型www2.mmm.ucar.edu/wrf/u.下載。中國(guó)多分辨率排放清單由清華大學(xué)開(kāi)發(fā)和維護(hù)(張等人,2009年),可從meicmodel.org/;下載,該清單用于除沈陽(yáng)以外的三個(gè)領(lǐng)域。沈陽(yáng)市主要大氣污染物排放清單來(lái)源于沈陽(yáng)市生態(tài)環(huán)境局。

    2.2模型配置

    本研究采用WRF-CMAQ模擬系統(tǒng)模擬PM2.5的變化。WRF是由國(guó)家大氣研究中心(NCAR)開(kāi)發(fā)的,該中心由大學(xué)大氣研究公司(UCAR)運(yùn)營(yíng)(Skamarock等人,2008年;Chen等人,2007年)。使用WRFv3.7.1生成空氣質(zhì)量模擬的氣象背景。CMAQ模擬系統(tǒng)是美國(guó)環(huán)境保護(hù)局的一個(gè)活躍的開(kāi)源開(kāi)發(fā)項(xiàng)目,由一套空氣質(zhì)量模型模擬程序組成(Byun和Schere,2006)。我們利用CMAQv5.0.2(Appel et al.,2013,United States Environmental Protection Agency,2014)模擬了2015年、2016年和2017年12月2日至31日研究區(qū)域(圖1(B))內(nèi)PM2.5濃度的空間分布和時(shí)間變化,并選取了這段時(shí)間內(nèi)的6次嚴(yán)重PM2.5污染事件。在這個(gè)模擬中,12月份的每一天的排放量都是特定的,但在這3年中的每一年都是相同的。

    在CMAQv5.0.2中實(shí)現(xiàn)了PROCAN(Byun和Ching,1999)模塊和集成源分配方法(ISAM)模塊(Kuo等人,2013年)。PROCAN模塊是一個(gè)會(huì)計(jì)系統(tǒng),它跟蹤單個(gè)化學(xué)和物理過(guò)程的定量影響,這些過(guò)程結(jié)合在一起,產(chǎn)生從化學(xué)運(yùn)輸模型模擬輸出的預(yù)測(cè)的每小時(shí)物種濃度。CMAQ模型輸出濃度場(chǎng),這些濃度場(chǎng)是由一系列單獨(dú)的物理和化學(xué)過(guò)程引起的物種濃度時(shí)間變化率的偏微分方程組的解;然后將它們組合起來(lái)得到累積的小時(shí)濃度(Byun和Ching,1999)。PROCAN模塊幫助我們計(jì)算集成的過(guò)程和反應(yīng)速率,然后可以用來(lái)診斷這些模擬的物理和化學(xué)行為。PROCAN有兩個(gè)組成部分:綜合加工率(IPR)分析和綜合反應(yīng)率(IRR)分析,本研究主要使用綜合加工率(IPR)(美國(guó)環(huán)境保護(hù)局,1999年)。每一過(guò)程的估算可在cmascenter.org/cmaq/sci.中找到。ISAM模塊跟蹤邊界條件、初始條件以及排放源類(lèi)別和區(qū)域的用戶(hù)定義組合對(duì)周?chē)h(huán)境和沉積的一次和二次PM2.5的貢獻(xiàn)(Kuo等人,2013年)。ISAM模塊使我們能夠追蹤不同排放源類(lèi)別和區(qū)域的貢獻(xiàn)。

    表S1中列出了詳細(xì)的WRF-CMAQ型號(hào)配置。模型模擬域和地形高度如圖1(A)所示。PROCAN劃分了8個(gè)物理過(guò)程,包括總水平平流(HAdV)、垂直平流(ZADV)、水平擴(kuò)散(HDIF)、垂直擴(kuò)散(VDIF)、干沉降(DDEP)、云過(guò)程和水化學(xué)(CLDS)、氣溶膠(AERO)和排放(EMIS)。ISAM設(shè)置了6個(gè)排放源類(lèi)別和16個(gè)區(qū)域,包括居住、交通、農(nóng)業(yè)、火電、制造業(yè)和化學(xué)工業(yè)。這16個(gè)區(qū)域包括沈陽(yáng)市行政區(qū)劃劃分的15個(gè)區(qū)域和沈陽(yáng)以外的區(qū)域3。來(lái)自中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心的11個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站的位置如圖1(B)所示。此外,ISAM還提供邊界條件(BCON)、初始條件(ICON)和其他無(wú)標(biāo)記排放(OTHR)的貢獻(xiàn)。BCON表示在此模擬中區(qū)域2的所有排放的貢獻(xiàn),這可以被視為長(zhǎng)距離的污染傳輸。圖標(biāo)表示初始條件的貢獻(xiàn)。OTHR指的是總排放量和標(biāo)記排放量的差異,這兩種差異在排放類(lèi)別和地區(qū)方面有所不同。

    3.結(jié)果

    3.1模擬評(píng)估

    如圖2所示,2015年和2016年沈陽(yáng)發(fā)生了6次嚴(yán)重的PM2.5污染事件(PM2.5日濃度≥250μg/m3;中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部,2012年)。然而,在2017年12月,情況被認(rèn)為是干凈的。選擇了這些時(shí)期,并將其分為蓄積期、高峰期和消散期(表1)。模擬數(shù)據(jù)被用來(lái)保持與不同類(lèi)別和地區(qū)的氣象和地理?xiàng)l件、個(gè)別物理過(guò)程和排放貢獻(xiàn)的分析的一致性。

    圖2.沈陽(yáng)市2015年12月、2016年12月和2017年12月PM2.5歸一化模擬濃度[歸一化方法:NORM=(cm-250)/250]。
    表1.PM2.5嚴(yán)重污染事件不同階段的選定時(shí)段

    為了評(píng)估CMAQ模擬的性能,并加強(qiáng)這項(xiàng)研究的結(jié)果,我們將模擬的PM2.5濃度與中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心11個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站的觀測(cè)值進(jìn)行了比較。使用相關(guān)系數(shù)(COR)、歸一化平均偏差(NMB)和歸一化平均誤差(NME)(美國(guó)環(huán)保署,2013)對(duì)模型進(jìn)行驗(yàn)證。

    其中,Cm是PM2.5的模擬濃度,C0是觀測(cè)數(shù)據(jù),N是樣本數(shù),CoV(x,y)是x和y的協(xié)變,D(X)是x的方差。CoV(x,y)計(jì)算為

    ,D(X)計(jì)算為

    。

    所有數(shù)據(jù)都反映了沈陽(yáng)市6次PM2.5嚴(yán)重污染事件中11個(gè)測(cè)站的平均值。6次嚴(yán)重污染事件時(shí)均PM2.5值的相關(guān)系數(shù)分別為0.78,歸一化平均偏差−為29%,歸一化平均誤差為45%。這些評(píng)估結(jié)果表明,與觀測(cè)值相比,該模擬存在持續(xù)的、成比例的高估。相關(guān)系數(shù)表現(xiàn)較好,而歸一化平均偏差和歸一化平均誤差表現(xiàn)較差的原因可能是沈陽(yáng)市使用的排放清單高于實(shí)際情況。模擬的性能是可以接受的,因?yàn)楸狙芯恐械姆治鲋饕谀M數(shù)據(jù),并且總是與清潔情景或模擬的總濃度進(jìn)行比較。在嚴(yán)重污染和清潔情況下,通過(guò)減去單個(gè)物理過(guò)程的貢獻(xiàn)(方程式(5))消除了對(duì)模擬的高估,通過(guò)將排放貢獻(xiàn)與總濃度相除(方程式(6))消除了對(duì)模擬的高估。

    3.2.氣象和地理?xiàng)l件的影響

    圖3顯示了6次嚴(yán)重PM2.5污染事件期間每小時(shí)氣象因子的變化和使用WRF-CMAQ模式模擬的PM2.5濃度。圖3(A)顯示溫度和氣壓的變化;圖3(B)顯示濕度和PBLH的變化;圖3(C)顯示風(fēng)速和風(fēng)向的變化;圖3(D)顯示PM2.5的變化。在這六起污染事件中發(fā)現(xiàn)了許多共同之處。從積累期(6次污染事件的第1天)到高峰期(6次污染事件的第2天),可以明顯看出,沈陽(yáng)在經(jīng)歷高相對(duì)濕度、低PBLH、低風(fēng)速、有時(shí)風(fēng)向改變時(shí),PM2.5污染存在累積。從高峰期到消散期(6次污染事件中的第3天),PM2.5污染逐漸消散,風(fēng)速增大。此外,圖3還顯示,當(dāng)風(fēng)速小于2m?s−1時(shí),PM2.5污染迅速增加,當(dāng)風(fēng)速超過(guò)2m s−1時(shí),PM2.5污染迅速減少。這些結(jié)果將在第3.4節(jié)進(jìn)一步分析。

    圖3.利用WRF-CMAQ模式模擬每小時(shí)氣象要素的變化和PM2.5濃度模擬,該模式平均了沈陽(yáng)市11個(gè)測(cè)站在PM2.5嚴(yán)重污染事件發(fā)生時(shí)的模擬數(shù)據(jù)[(A)溫度和氣壓,(B)濕度和PBLH,(C)風(fēng)速和風(fēng)向,(D)模擬和觀測(cè)的PM2.5濃度]。

    圖4顯示了區(qū)域2的地形及其對(duì)溫度、風(fēng)和PM2.5濃度的影響。圖4(A)顯示了WRF-CMAQ模式第一層6個(gè)時(shí)段峰值階段的平均值,顯示了圖4(B)和(C)中污染物濃度、風(fēng)的水平分布以及圖4(B)和(C)中通過(guò)沈陽(yáng)主要污染區(qū)的廓線位置。圖4(B)和(C)中的風(fēng)矢量是根據(jù)緯向風(fēng)、經(jīng)向風(fēng)和垂直風(fēng)的組成剖面計(jì)算出來(lái)的。圖4(B)顯示了北緯41.7°的垂直剖面,圖4(C)顯示了6個(gè)嚴(yán)重污染事件的平均峰值階段中通過(guò)經(jīng)度123.0°E的垂直剖面。如圖1所示,沈陽(yáng)位于長(zhǎng)白山和大興安嶺的中間,三面環(huán)山。不利的地理?xiàng)l件如圖4(B)和(C)所示,因此空氣污染很容易發(fā)生在西南向東北地帶。評(píng)估通過(guò)主要污染帶的積累期、高峰期和消散期的風(fēng)和溫度的差異將是有意義的。

    圖4.使用WRF-CMAQ模式模擬的PM2.5濃度、風(fēng)和溫度的分布。(A)水平分布;(B)北緯41.7°的氣壓-經(jīng)度剖面;(C)東經(jīng)123.0°的氣壓-緯度剖面。

    在圖4(A)中,兩條黑線表示圖4(B)-(C)中輪廓的位置。在圖4(B)-(C)中,黑色陰影表示地形高度。

    圖5顯示了沈陽(yáng)西南部至東北部主要污染帶在積累期、高峰期和消散期PM2.5濃度和3區(qū)風(fēng)的濃度。圖5(D)-(F)中的風(fēng)矢量是根據(jù)緯向風(fēng)、經(jīng)向風(fēng)和垂直風(fēng)的組成剖面計(jì)算的。圖5(D)和(E)顯示,風(fēng)在940hPa等壓面上下方向相反地吹,在積累期和高峰期在42.4°N、123.3°E和920hPa等壓面附近產(chǎn)生了一個(gè)渦旋。如圖5(F)所示,在消散階段,當(dāng)940百帕以上和940百帕以下的風(fēng)同向吹來(lái),暖空氣從海上輸送過(guò)來(lái)時(shí),PM2.5的濃度下降。垂直運(yùn)輸可以與第3.3節(jié)中介紹的PROCAN結(jié)果進(jìn)行比較。

    圖5.用WRF-CMAQ模式模擬的PM2.5濃度、風(fēng)和溫度的水平分布[(A)積累階段,(B)峰值階段,(C)消散階段],通過(guò)主要污染帶的氣壓-緯度垂直剖面[(D)積累階段,(E)峰值階段,(F)消散階段]。黑線表示圖5(A)、(B)和圖5(D)中的圖5(D)、(E)和5(F)中的輪廓的位置。黑色陰影表示圖5(D)-(F)中的地形高度。

    圖6顯示了2015年、2016年和2017年通過(guò)北緯41.7°或東經(jīng)123.0°的WRF-CMAQ模擬得到的風(fēng)和PM2.5的經(jīng)度/緯度-時(shí)間段。圖6中的風(fēng)矢量是利用緯向風(fēng)和經(jīng)向風(fēng)的組合計(jì)算出來(lái)的。2015年12月[圖6(A)和(D)]和2016年12月[圖6(B)和(E)]的風(fēng)速分別比2017年12月[圖6(C)和(F)]低25%和20%,污染程度更高。此外,2015年12月和2016年12月氣溫比2017年12月分別下降29%和21%,相對(duì)濕度分別上升20%和22%,PBLH分別下降13%和5%。如圖6(A)和(D)所示,2015年12月14日左右,西北風(fēng)時(shí)污染累積;2015年12月21日前后,東南風(fēng)時(shí)污染累積;2015年12月28日左右,風(fēng)速較低時(shí)污染累積。如圖6(B)-(E)所示,2016年12月10日左右,當(dāng)風(fēng)速較低時(shí),污染累積;12月15日左右。2016年,北風(fēng)時(shí)污染堆積;2016年12月20日左右,污染自東而來(lái),在PM2.5濃度升高前沈陽(yáng)周邊積聚了幾天,而風(fēng)速較低。這些結(jié)果將在3.4節(jié)中進(jìn)行分析。

    圖6.WRF-CMAQ模擬通過(guò)北緯41.7°N[(A)2015年12月,(B)2015年12月,(C)2017年12月]或經(jīng)度123.0°E[(D)2015年12月,(E)2015年12月,(F)和2017年12月]得到的風(fēng)和PM2.5的經(jīng)度/緯度時(shí)間廓線。矢量是風(fēng),顏色陰影是PM2.5濃度。

    3.3.單個(gè)物理過(guò)程的作用

    CMAQv5.0.2中的PROCAN模塊被用來(lái)研究單個(gè)物理過(guò)程與PM2.5之間的關(guān)系。圖7(A)顯示了2015年12月和2016年12月嚴(yán)重污染事件期間所有過(guò)程的速率和PM2.5濃度。圖7(B)顯示了2015年12月和2016年12月嚴(yán)重污染事件期間所有過(guò)程和PM2.5濃度與2017年同期相比的差異。如圖7(A)所示,EMIS在提高PM2.5濃度方面發(fā)揮了重要作用。Aero持續(xù)增加PM2.5的濃度,但與EMIS相比沒(méi)有那么顯著。HAdV、ZADV和VDIF對(duì)濃度的降低起主導(dǎo)作用,而HDIF和DDEP的貢獻(xiàn)較小。在高濕度條件下,CLDS可以減少污染。圖7(B)顯示污染事件發(fā)生時(shí),EMIS和AERO的比率很高,HAdV或ZADV的比率下降,甚至導(dǎo)致PM2.5增加(主要是在最嚴(yán)重的情況下,而VDIF經(jīng)常出現(xiàn)相反的趨勢(shì))。當(dāng)HAdV或ZADV在積累期和高峰期下降,PM2.5濃度升高時(shí),VDIF常同時(shí)升高,并有降低PM2.5濃度的趨勢(shì)。

    圖7.2015年12月和2016年12月嚴(yán)重污染事件期間所有過(guò)程和PM2.5濃度的比率(A)和與2017年同期的差異(B)。彩色陰影是過(guò)程的貢獻(xiàn)(μg/m3/h),黑線是PM2.5濃度(μg/m3/h)

    4.討論和結(jié)論

    本研究利用WRF-CMAQ模式中的PROCAN和ISAM模塊,將沈陽(yáng)市2015年12月和2016年12月的嚴(yán)重空氣污染事件與2017年12月的清潔狀況進(jìn)行對(duì)比分析,探討氣象條件、物理過(guò)程和排放貢獻(xiàn)的作用。本研究分析了該地區(qū)的氣象地理?xiàng)l件,調(diào)查了個(gè)別物理過(guò)程與PM2.5的關(guān)系,確定了嚴(yán)重PM2.5污染事件發(fā)生時(shí)不同類(lèi)別、不同地區(qū)的排放源貢獻(xiàn)。這項(xiàng)研究為確定物理過(guò)程在嚴(yán)重空氣污染事件形成中的作用提供了一種更詳細(xì)、更系統(tǒng)的方法。

    這一結(jié)果與SanDeep(2014)等人報(bào)道的結(jié)果一致,證明了低邊界層高度會(huì)導(dǎo)致潮濕的大氣條件。Hu等人。2008年的數(shù)據(jù)顯示,高相對(duì)濕度有利于半揮發(fā)性物質(zhì)進(jìn)入氣溶膠相,并造成嚴(yán)重的PM2.5污染。這項(xiàng)研究進(jìn)一步與之前的研究(Li等人,2017a,2018年)進(jìn)行了比較,以調(diào)查沈陽(yáng)PM2.5嚴(yán)重污染期間氣象和地理?xiàng)l件的影響。這些研究的作者得出的結(jié)論是,高相對(duì)濕度、低PBLH、低垂直和水平風(fēng)速以及風(fēng)向的變化會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的PM2.5污染。本研究以這些發(fā)現(xiàn)為基礎(chǔ),指出沈陽(yáng)西南至東北有一條污染帶。42.4°N、123.3°E、920hPa等壓面附近的低渦抑制了污染的進(jìn)一步發(fā)展。

    這些結(jié)論得到了對(duì)各個(gè)物理過(guò)程作用的評(píng)估的支持。在本研究中,通過(guò)在CMAQ中應(yīng)用PROCAN模塊,排放和氣溶膠過(guò)程總是增加PM2.5,而水平平流、垂直平流和垂直擴(kuò)散影響PM2.5的降低。氣象分析和過(guò)程分析相結(jié)合的結(jié)果表明,低水平風(fēng)速導(dǎo)致水平平流率偏低,導(dǎo)致PM2.5迅速增加。PM2.5值越高,42.4°N、123.3°E和920hPa等壓面附近的渦旋越強(qiáng),垂直擴(kuò)散速率越大,污染的進(jìn)一步積累受到抑制。當(dāng)這兩個(gè)過(guò)程達(dá)到平衡時(shí),PM2.5的積累和消散都很弱,因此達(dá)到了一個(gè)峰值。當(dāng)水平平流率異常(正異常)和垂直擴(kuò)散速率異常(負(fù)異常)之和接近零時(shí),PM2.5濃度達(dá)到峰值。因此,速率異常的總和可能是區(qū)分沈陽(yáng)污染事件不同階段的一個(gè)合適的指標(biāo)。第3.2節(jié)中的結(jié)果可以解釋PROCAN的結(jié)果,即總水平平流(如圖3、圖5、圖6中的風(fēng))在嚴(yán)重的PM2.5污染事件中起著重要作用。圖5(D)和(E)中的渦旋表明,垂直風(fēng)在積累期和高峰期是不可忽視的,但它也比消散階段更快地增加了垂直擴(kuò)散和平流的速率。在積累期,低水平風(fēng)速導(dǎo)致水平平流速率較慢,比3個(gè)階段的平均值慢10.2μg/m3/h。在高峰期,較高的PM2.5濃度增加了垂直擴(kuò)散速率(高峰期的−為7.6μg/m3/h,積累期的−為3.4μg/m3/h),抑制了污染的進(jìn)一步發(fā)展。在消散階段,較高的水平風(fēng)速使水平平流率增加,比三個(gè)階段的平均值快17.5μg/m3/h。圖5(F)中渦旋的喪失和PM2.5值的低濃度是消散階段垂直擴(kuò)散比三個(gè)階段的平均值慢10.9μg/m~3/h的兩個(gè)主要原因。

    在韓等人以前的研究中。(2010)和Hong et al.。(2018年),煤炭的使用被認(rèn)為是沈陽(yáng)PM2.5污染的主要貢獻(xiàn)者。利用CMAQ中的ISAM模塊,住宅(37%)和交通(30%)被確定為類(lèi)別來(lái)源,沈北新區(qū)(75%)被確定為主導(dǎo)PM2.5的區(qū)域來(lái)源。氣象分析與源解析相結(jié)合的結(jié)果表明,6次強(qiáng)PM2.5事件的主要原因不同,其中2次強(qiáng)PM2.5事件的主要原因是局地排放,主要與東北低風(fēng)速的沈北新區(qū)交通排放有關(guān)。此外,一起是由于當(dāng)?shù)嘏欧?,主要與農(nóng)業(yè)排放有關(guān),來(lái)自康平縣、法庫(kù)縣和皇姑區(qū)新民市,西北風(fēng)很小。另一次則歸因于東南風(fēng)的長(zhǎng)距離輸送。其次是偏北風(fēng)的中程輸送,第三次是當(dāng)?shù)嘏欧藕烷L(zhǎng)距離輸送的共同作用,風(fēng)速較低。

    以前的研究集中在氣象條件、物理過(guò)程和排放貢獻(xiàn)方面的一種或兩種類(lèi)型的分析(Lyons和Scott,1990;Snyder,1972;Guttikunda和Gurjar,2012;Gilliam等人,2015;Tesche等人,2006年;Khiem等人,2010年;Zhang等人,2019年;Viana等人,2008年;Burr和Zhang等人,2011;Wang等人,2015)。因此,本研究分析了氣象和地理?xiàng)l件,跟蹤了個(gè)別物理過(guò)程的數(shù)量效應(yīng),并進(jìn)行了來(lái)源解析,進(jìn)一步將這三種類(lèi)型的分析聯(lián)系在一起。這提供了一種更詳細(xì)、更系統(tǒng)的方法來(lái)確定氣象條件、物理過(guò)程和排放貢獻(xiàn)在嚴(yán)重空氣污染事件形成中所起的作用,使人們能夠更全面地了解嚴(yán)重PM2.5污染。這些方法有助于調(diào)查嚴(yán)重污染事件的原因,并可能幫助研究人員在全球范圍內(nèi)更有效地利用空氣質(zhì)量模型。這一結(jié)果可能會(huì)對(duì)監(jiān)管和環(huán)境政策產(chǎn)生影響,包括實(shí)施減少中國(guó)嚴(yán)重空氣污染事件的措施。

    Huang, C., Wang, T., Niu, T., Han, J., Li, M., Zhang, N., Liu, H., and Ma, C.: Study on the causes of heavy pollution in Shenyang based on the contribution of natural conditions, physical processes, and anthropogenic emissions,Atmospheric Pollution Research, 101224, doi.org/10.1016/j.apr.2, 2021.

    Study on the causes of heavy pollution in Shenyang based on the contribution of natural conditions, physical processes, and anthropogenic emissions

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